Die Sulzbacher Grafen siedelten sich ab dem 9. Jahrhundert hier an. Archäologische Ausgrabungen seit 1986 belegen eine Bebauung auf dem Schlossberg seit der Zeit um 800. Es handelt sich dabei neben der Burgkapelle um einen Saalbau mit Feuerstelle, dessen Grundmauern im Keller des Kanzleiflügels freigelegt werden konnten. Dort wurden auch einige Scherben Fensterglas geborgen. Damit liegt hier einer der frühesten Belege für Fensterverglasung im süddeutschen Raum vor. Ebenfalls in der Zeit der Sulzbacher Grafen wurde ein Burggraben angelegt, der wohl unter Kaiser Karl IV. zu einem stattlichen Halsgraben erweitert wurde. In der Auffüllung des Burggrabens konnte einer der ältesten Funde geborgen werden, ein Riemenschieber aus dem 9. Jahrhundert. Reste von zwei Gebäuden aus dem 11. Jahrhundert wurden freigelegt und eine hochmittelalterliche beheizbare Kemenate aus dem 12. Jahrhundert im Bereich des heutigen Theaterbaus. 1993 wurde der achteckige Wohnturm der Burg entdeckt (1618 durch Herzog August abgebrochen). Die begleitenden Funde datieren den Turm um 1100. Der heute noch in seiner Form erhalten gebliebene Palas konnte aufgrund einer dendrochronologischen Untersuchung in die erste Hälfte des 14. Jahrhunderts datiert werden.
1355 wurde Sulzbach die Hauptstadt des neu geschaffenen Territoriums Neuböhmen unter Kaiser Karl IV. Damals muss das Sulzbacher Schloss schon weitgehend in der Form ausgebaut worden sein, in der es auch heute noch im Grundriss ablesbar ist. 1395 wurde Sulzbach an Pfalzgraf Ruprecht III. verpfändet; dieser verbaute einen größeren Betrag von etwa 500 ungarischen Gulden im Schloss. 1430 errichtete man den Hussenturm, als Schutz vor der drohenden Gefahr der Hussiteneinfälle. 1582 zog Ottheinrich II. in seine Residenz ein. Als Pfalzgraf August 1615 ins Schloss einzog, ließ er die letzte größere Veränderung bis zum 19. Jahrhundert durchführen. Der letzte Herzog des Fürstentums Sulzbach war Karl IV. Theodor. Er nahm 1742 bei seiner Übersiedlung nach Mannheim-Schwetzingen die Sulzbacher Hofbibliothek mit. Die Residenz war schon 1742 aufgegeben worden, als Karl IV. Theodor Erbe der Neuburger Linie geworden war. Das Schloss diente bis 1794 als Witwensitz für die Pfalzgräfin Franziska Dorothea. Nach Aufgabe des Regierungssitzes (1791) und dem Tod der letzten Pfalzgräfin verfiel das Schloss zusehends. 1807 erwarb Johann Esaias von Seidel die Gebäude und richtete seinen Verlag ein. Neben umfangreichen Umbaumaßnahmen ließ er auch den verwilderten Schlossberg kultivieren.
Ab 1850 bis 1963 waren Militär, Strafanstalten für Frauen und Männer, Schülerinnen des evangelischen Mädchenlyzeums, die Heeresunteroffiziervorschule XIII, das Potsdamer Militärwaisenhaus von Graz-Liebenau und das Heimatmuseum im Schloss untergebracht.
Heute befinden sich Stadtbibliothek, Städt. Sing- und Musikschule und das Staatliche Bauamt in den Räumen des Schlosses.
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